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No.1
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結晶の変化に関しては、含水結晶であれば水を失うことによって変化した可能性がありますし、無水結晶であれば、カフェインの昇華しやすさのために、一部が昇華することによって変形した可能性があります。
後半の部分に関しては、ムレキシド反応によって、ムレキソイン(あるいはプルプル酸アンモニウム)を生じているのでしょう。
参考URLを1つあげておきますが、必要がありましたら、上記の語句で検索してみて下さい。
http://www.aichi-c.ed.jp/contents/rika/koutou/ka …
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